近日，东南大学倪振华教授、吕俊鹏教授课题组和中国科学院半导体研究所魏钟鸣研究员课题组合作提出了利用原子取代构建渐变能带结构的新策略，在WSe2/Bi2Te3-xSex范德华异质结（vdWHs）中，实现了I型到III型的精准能带匹配，获得了高效的异质界面电荷转移，构筑了高性能光电器件。相关成果以《二维范德华异质结中组分可调的I型到III型能带对准工程》“Composition Modulation-Mediated Band Alignment Engineering from Type I to Type III in Two-dimensional vdW Heterostructures”为题发表在Advanced Materials上。
能带对准工程通过设计和构建组成材料之间的界面，创建高效的异质结构界面，从而促进电子传输，提高光电子器件的效率，并优化材料之间的电子结构和能级对齐。2D vdWHs因其独特的原子尺度结构和量子限域效应，在精确控制和操纵界面带对准方面展现出显著优势，使其成为提升器件性能的潜在候选材料。已有的研究表明通过引入外部机械场、化学场等方法可以调节2D vdWHs的能带匹配，但这些方法存在晶格畸变和材料不稳定等缺点，限制了其实际应用的可行性。原子取代是一种有效构建具有特定能带结构的2D vdWHs的方法，能够调整电子特性、优化界面能带排列。然而，目前关于能带匹配的研究主要集中在单一或双重能带排列类型上，其调制范围有限，实现从I型到III型的能带对准工程仍然具有挑战性。
本研究利用原子取代构建渐变能带结构的新策略，成功制备了单层WSe2和五层Bi2Te3-xSex（0 ≤ x ≤ 3）范德华异质结，并实现了从Type I到Type III的能带匹配的精准调控。通过紫外光电子能谱（UPS）和开尔文探针力显微镜（KPFM）的实验手段及密度泛函理论（DFT）分析，验证了能带匹配调控对光电探测器和发光二极管（LED）性能的显著影响。研究结果显示，随着带隙匹配从Type I调制到Type III，光电探测器的最高响应度达到58.12 A/W，探测率为2.91×10¹² Jones，光响应时间缩短至3.2 μs。此外，得益于独特的能带排列所引起的界面电荷注入特性，基于Type III异质结的LED在室温下表现出最高的亮度和电致发光外量子效率（EQE）约为0.20%。本研究为能带结构调控应用于设计制备新型光电器件提供了新的思路。
东南大学电子科学与工程学院、物理学院倪振华教授、吕俊鹏教授，东南大学物理学院赵蓓副教授以及中国科学院半导体研究所魏钟鸣研究员为本文的共同通讯作者。东南大学物理学院博士生郭丁立、博士生傅强和博士生张贵涛为本文的共同第一作者。物理学院陈乾教授带领学生进行了相关理论的模拟。该工作受到国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202400060