近日，东南大学物理学院王金兰教授课题组与其合作者，德国不莱梅大学Thomas Frauenheim教授课题组及美国南加州大学Oleg V. Prezhdo教授在钙钛矿激发态动力学方面取得重要进展，相关成果以“Control of Hot Carrier Cooling in Lead Halide Perovskites by Point Defects”为题发表在化学类顶级期刊《美国化学会会志》(Journal of the American Chemical Society) 上。
随着化石能源的枯竭以及环境问题的日益严重，太阳能等清洁能源的有效利用成为解决这一问题的重要手段之一，设计高效的太阳能电池因此受到人们的广泛关注。其中，铅卤钙钛矿因其光吸收强、载流子寿命久、扩散距离长以及合成简单等特点成为近年来太阳能电池领域十分热门的材料，具有潜在的商业应用价值与前景。然而，由于光激发产生的热载流子弛豫时间极短，其所携带的大量光子能量往往会以热的形式释放而难以被提取利用，进而使得能量转换效率无法超越Shockley−Queisser能量极限。因此，如何有效减慢钙钛矿材料中光激发热载流子冷却成为突破这一限制的关键问题。
针对上述问题，王金兰教授及其合作者以实验上已经合成的MAPbI3钙钛矿为例，基于非绝热分子动力学模拟方法，针对钙钛矿材料中常见的本征点缺陷进行研究，提出了一种向钙钛矿晶格中引入填隙碘离子来减缓热载流子冷却的新策略，并通过对电子结构和热载流子-声子相互作用进行分析，揭示了这一策略背后的潜在物理机制。计算结果表明，通过引入填隙碘离子，热载流子冷却寿命得到了显著的延长，为实现热载流子的高效利用提供了新的思路。此外，文章还进一步探讨了氧气对热载流子冷却过程产生的不利影响，对实验上制备高效热载流子光伏器件具有重要的理论指导意义。
本文的第一作者是物理学院周兆波博士，东南大学为第一通讯单位，王金兰教授、Thomas Frauenheim教授以及Oleg V. Prezhdo教授为共同通讯作者。该工作受到国家重点研发计划、国家自然科学基金重点项目等资助。
论文链接为：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08487