强关联氧化物材料具有众多有趣的物理性质，其中绝缘体—金属相变由于存在跨越数个量级的电导率变化而备受关注。利用电场调控该相变对于实现阻变器件、类脑存储以及智能玻璃等功能应用具有重要价值。近年来，氢离子因其电场驱动下迁移快、调控能力强等特点，被广泛应用于电场诱导的材料物性调控当中。通过电场驱动下材料中氢离子的嵌入和析出，获得了磁性调控、超导增强和绝缘体—金属相变等系列有趣物性。然而，传统离子调控策略面临着难以在纳米尺度实现有效操控和调控时间长等困境，制约了相应的功能应用探索。
近日，东南大学物理学院青年教师李玲龙副研究员与清华大学物理系于浦教授课题组合作利用扫描探针显微镜技术，赋予了氢离子调控以纳米尺度的空间精度。他们利用具有氢催化活性的铂镀层纳米探针将气体氛围中的氢分子分解为氢离子，并通过在探针上施加正向电压将带正电的氢离子注入到样品中，最终在VO2薄膜中展现了纳米尺度的可控氢化。由于氢离子的嵌入伴随着显著的电子掺杂效应，氢化调控使得VO2材料展现出可控的绝缘体—金属相变特性。进一步地，他们发现在探针上施加反向电压，可有效地使氢化区域中的氢离子脱出，使样品重新恢复绝缘态，进而完整的实现了电场作用下的可逆氢化和绝缘体—金属相变。相比于传统的离子液体门电压调控策略（Nature 546, 124 (2017); Adv. Mater. 1703628 (2017); Adv. Mater. 1900458 (2019); Nature Commun. 11, 184 (2020); Nature Commun. 11, 902 (2020); Phys. Rev. X 11, 021018 (2021)等），探针偏压有效的降低了质子与氧化物间的表面嵌入势垒，将相变速度从宏观器件的分钟量级提高到了毫秒量级。此外，不同于通过氧空位调控和静电场调控，电场作用下氢离子的可逆调控有望将离子调控扩展到众多的氧化物、二维材料、超导材料等体系，为离子型器件应用的开发提供了更大空间。
图1. 探针诱导的纳米尺度氢离子调控示意图。
该成果以“Manipulating the Insulator-Metal Transition through Tip-Induced Hydrogenation” 为题发表在Nature Materials上。文章通讯作者为清华大学于浦教授，第一作者为物理学院李玲龙副研究员（2018年入选“博士后创新人才支持计划”加入清华大学于浦教授课题组）。本研究工作的主要实验在清华大学完成，投稿和后续完善在入职东南大学后完成。清华大学材料学院南策文院士、西北太平洋国家实验室的Zihua Zhu和Yingge Du研究员等为本研究提供了重要帮助。该工作受到了基础科学中心项目、国家杰出青年基金、科技部、北京市自然科学基金和博士后创新人才支持计划等资助，同时得到了北京市未来芯片技术高精尖创新中心、清华大学低维量子物理国家重点实验室和清华大学柔性电子技术实验室的支持。
李玲龙副研究员长期从事功能材料的多尺度调控以及基于扫描探针显微镜的多场耦合表征。实验室围绕低温强磁场、室温综合型（购置中）两台原子力显微镜开展磁电功能材料的表征、调控研究工作，欢迎对材料物理和微纳世界感兴趣的同学联系。
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41563-022-01373-4