近日，物理学院马亮教授、王金兰教授团队基于第一性原理的多尺度模拟方法，在多层二硫化钼(MoS2)的层数可控成核与生长机制研究方面取得了重要进展，其成果以“The Intrinsic Thermodynamic Difficulty and a Step-Guided Mechanism for the Growth of Uniform Multilayer MoS2 with Controllable Thickness on Epitaxial Substrate”为题在线发表于材料学领域顶级期刊Advanced Materials。
以MoS2为代表的二维过渡金属硫化物(TMDs)具有良好的光电、机械和热性能，被视为后硅基半导体时代延续摩尔定律的理想候选材料之一。与单层相比，多层 MoS2因具有更高的载流子迁移率和电流密度，在场效应晶体管(FETs)等电子器件中具有更加显著的应用优势与前景。然而，目前多层MoS2大面积均匀薄膜的制备极具挑战性，是困扰已久的二维材料研究前沿难题。
马亮、王金兰团队基于小尺寸成核团簇建立了外延衬底上MoS2单层−多层生长的热力学竞争模型，发现由于衬底与MoS2的表面强相互作用，单层MoS2的生长较多层MoS2具有压倒性的热力学优势，因此在外延衬底上只能通过逐层生长的模式获得多层MoS2。而在逐层生长模式中，由于上层MoS2是在长成的底层MoS2上成核的，生长时长的不一致和成核位点的随机分布导致了多层MoS2生长的层数（厚度）不均匀及薄膜不连续等问题（如图所示）。团队基于该模型深入研究发现，多层MoS2在边界对齐时可显著降低其自由能。然而单一的表面强相互作用使得边界对齐的多层MoS2在外延衬底上的成核概率近乎为零。
为解决多层MoS2外延生长中层数不可控的研究难点，团队在前期与实验课题组合作开展的外延衬底-MoS2表、界面耦合实现单取向成核与大面积（2英寸）单层MoS2单晶生长的工作基础上[Nat. Nanotechnol., 2021, 16, 1201]，提出了利用外延衬底高台阶与厚度匹配多层MoS2的界面强相互作用，突破单一表面相互作用的限制，从而绕开了传统的逐层生长模式，实现多层MoS2的层数可控成核与生长。理论模拟进一步表明，外延衬底高台阶不仅能促进厚度匹配的多层MoS2成核，还可以抑制厚度不匹配的薄层MoS2成核。因此，通过调整台阶高度可以在外延衬底上实现多层MoS2的层数可控成核。需要指出的是，该工作提出的表、界面作用耦合层数可控成核机制还可以进一步拓展到其他二维材料体系的外延生长，为大面积均匀多层二维材料连续薄膜的层数可控外延生长提供切实可行的研究思路与理论指导。
东南大学为该工作的唯一完成单位，论文第一作者为博士生董瑞康，通讯作者为物理学院马亮教授和王金兰教授。该工作受到了国家重点研发计划、国家自然科学重点基金/青年基金和江苏省“双创人才”等项目和人才计划的资助。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202201402