近日，东南大学物理学院马亮和王金兰教授团队基于先进的多尺度模拟方法，在二维材料成核与生长机理的理论研究方面取得重要进展，与南京大学王欣然实验团队合作成功实现了晶圆级(2英寸) 二硫化钼(MoS2)单层单晶薄膜的生长制备。研究成果以“Epitaxial growth of wafer-scale molybdenum disulfide semiconductor single crystals on sapphire”为题发表在国际顶级期刊Nature Nanotechnology (自然·纳米技术)上。
以MoS2为代表的过渡金属硫化物(TMDs)单层二维材料，是一类具有高载流子迁移率和高开关比的直接带隙半导体，并兼具良好的力学特性和光电性能，被视为后硅基半导体时代继续延续摩尔定律的理想候选材料之一。实现大面积高质量MoS2单晶薄膜的生长制备是商业化应用的关键环节，然而，由于常规的二维材料化学气相沉积法(CVD) 生长工艺所使用的外延衬底与MoS2存在对称性不匹配的问题，导致生长的成核期出现了大量的180°反向MoS2晶畴，且比例接近1:1。这些反向晶畴在长大的过程中由于晶向不一致而无法合并成大面积MoS2单晶，制得的MoS2多晶薄膜具有较高的晶界密度，进而显著降低了材料/器件的性能。
通过表面重构技术(如构造台阶面等)来降低衬底对称性有望解决这一问题。然而本工作的实验合作者发现，对对蓝宝石c面进行指向M轴(C/M)的斜切得到的台阶面上则生长出的依然是180°反平行的MoS2晶畴，并伴随有大量晶界(示意图a)；而蓝宝石c面进行指向A轴(C/A)的斜切得到的台阶面上可以生长出99.6％单一取向的MoS2晶畴，这些取向一致的晶畴可以合并成大面积MoS2单晶薄膜(示意图b)。但是蓝宝石c面不同斜切方式对MoS2生长行为的影响机制并不清楚！
马亮、王金兰教授团队基于先进的多尺度模拟方法，明确了蓝宝石c面与MoS2的R30°外延关系，进而成功建立了MoS2在蓝宝石c面上的台阶边缘成核机制。该机制指出C/A斜切在不影响原有外延关系的同时，形成的台阶取向打破了反向MoS2晶畴在成核过程中的能量简并态，进而引导MoS2晶畴沿台阶边缘成核机制确定的优势取向生长；相反的，C/M斜切形成的台阶取向并没有破坏反向MoS2晶畴的成核能量简并态，所以生长得到的依然是180°反向MoS2晶畴及大量晶界。研究进一步指出，富硫的生长环境有利于单一取向MoS2晶畴的成核。这一研究成果不仅很好的阐明了大面积MoS2单晶在蓝宝石c面上的成核与生长机制，还得以合理推广用于指导和解释大面积MoSe2单晶的生长制备，这表明该成核机制对指导二维TMDs大面积单晶薄膜的生长具有很好的普适性。
物理学院马亮教授为本文共同第一作者(理论第一作者)，王金兰教授为本文共同通讯作者(理论通讯作者)。该工作受到了国家重点研发计划和国家自然科学重点基金/青年基金等项目资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41565-021-00963-8