随着全球能源短缺以及环境问题的日益严峻，清洁能源的开发已是迫在眉睫。电化学能量转换，能够在电能驱动下、将空气中的小分子（H2O、CO2、N2等）转化为增值产物（H2、CxHyOz、NH3等），从而实现能源与重要化学原料的绿色、可持续生产，因此被视为解决当前能源短缺与环境问题的潜在方案之一。当前，缺少高效、稳定、价格低廉的电催化剂是限制这一技术实际应用的关键问题之一，因此电催化剂的研发一直是该领域研究的重点和难点。在过去的十几年中，电催化剂的研发取得了长足进步，而理论计算在这个过程中发挥着不可或缺的作用。有鉴于此，东南大学王金兰教授（通讯作者）、凌崇益副教授（第一作者）等人围绕“计算如何助力电催化剂研发”，结合团队前期的研究成果以及领域内一些经典例子，在Chem上发表综述论文“How computations accelerate electrocatalyst discovery”，从理解和指导实验两个方面，总结和介绍了理论计算在电催化剂发展过程中的重要作用。
综述要点
文章首先总结了理论计算方法与模型的发展，介绍了不同方法与模型的优势与缺点。其次，在理解实验方面，作者提出利用理论计算能够帮助确定活性中心原子结构、描述反应机理以及构建活性描述符以理解活性起源，并介绍了基于这些理解而取得的重要研究进展。在指导实验方面，文章结合一些研究结果，介绍了如何基于理论计算构建的“结构-性能”关系进行催化剂的理性设计，以及设计“突破固有线性关系限制”的高效催化剂的设计原则。此外，文章也介绍了利用高通量以及机器学习等技术手段从大量候选材料中来筛选高效电催化剂，以指导实验合成等方面的进展。
最后，作者对理论计算在电催化领域的未来发展进行了展望及个人见解。其中最主要的问题在于方法和模型的发展，以实现真实电化学环境下的催化反应模型，从而对催化剂的活性、选择性、稳定性等进行定量描述与评估。此外，作者也提出，机器学习在高效电催化剂筛选方面已经展现出巨大优势，其优点在于“数据驱动”所赋予的高效率，而其缺点也在于“数据驱动”所导致大量、高质量数据的依赖。基于此，作者呼吁研究者们能在自己的研究工作中尽可能的提供准确、细节、可重复的计算和实验数据，这必然会促进电催化剂研发取得更重要的进展。
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929422001528