近日,东南大学物理学院刘威教授团队在锂离子电池硅负极设计方面取得进展。相关成果以“Cell-Membrane-Inspired Conjugated Microporous Thermoset Interface for High-Rate and Durable Silicon Anodes”为题,在线发表于《先进材料》(Advanced Materials)。

硅基负极材料因其超高的理论比容量(3579 mAhg-1)和适宜的嵌锂电位,被视为下一代高能量密度锂离子电池的关键材料。然而,其在充放电过程中剧烈的体积膨胀(近300%)、缓慢的锂离子传输动力学以及不稳定的固态电解质界面(SEI)严重制约了其实际应用。受生物细胞膜兼具选择性物质输运与结构稳健性的多功能架构启发,研究团队在硅颗粒表面构筑了一种基于共轭微孔热固性材料的仿生保护界面。该仿生界面集成了三大关键功能:(1)离子选择性传输:涂层中约0.5 nm的均匀微孔和富氮的负电性环境,可实现锂离子的快速、选择性通过,同时有效阻隔体积较大的电解质阴离子(如PF6-)。(2)机械应力缓冲:共价交联的CMT网络具有柔韧且坚固的力学特性,能有效适应硅的体积变化并抑制颗粒粉化。(3)界面化学调控:热固化过程中生成的Br自由基与硅表面反应形成SiBrx中间层,在后续电化学循环中原位转化为富含LiBr的SEI,进一步促进界面锂离子传输动力学。
得益于上述协同优势,所制备的复合电极表现出优异的电化学性能,且该方法流程简单,无需后处理,具备大规模生产潜力,这种实用和通用的界面设计方法为高容量高稳定性负极材料的研发提供了新的思路。
本论文的第一作者为东南大学物理学院博士生张金澍和硕士生刘乐先,物理学院刘威教授为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金面上项目、东南大学量子材料与信息器件教育部重点实验室以及东南大学优势理科学科交叉平台的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.74175
供稿:刘威
审核:苗霖
