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王金兰教授课题组在固氮催化剂的研究中取得新进展

 

近日,东南大学王金兰教授课题组在固氮催化剂的研究中取得新进展,研究成果以Metal-Free Single Atom Catalyst for N2 Fixation Driven by Visible Light为题发表在化学类顶级期刊《美国化学会会志》(Journal of the American Chemical Society) 上。

氮元素是构成生物的最主要元素之一。尽管大气中氮气的含量高达78%,但是氮气的活化十分困难。目前工业上广泛采用Haber–Bosch法将氮气还原成氨气,然而这一过程需要在高温高压下进行,因此能耗高。据统计,每年用于合成氨的能耗超过全球年能耗的1%。光/电催化固氮是合成氨的一种新途径,能够在常温常压下实现氮气的还原,因此引起了广泛关注。核心问题就是寻找和设计高效、稳定、低廉的催化剂。

目前,高效的固氮催化剂主要是基于过渡金属(TM)化合物,而关于非金属催化剂的报道很少。这是由于过渡金属中空的d轨道和占据d电子的共存,既能够容纳氮气分子中N原子的孤电子对,又能够提供电子到氮气分子的反键轨道,从而活化N≡N三键、增强NTM键。

通过分析硼原子的核外电子结构,王金兰教授团队发现sp3杂化的硼原子与过渡金属类似,也同时具有空轨道和占据轨道,因此有望用于氮气的活化与还原。通过结构、性能等多方面的分析,他们最终选择g-C3N4作为衬底来负载sp3­杂化的硼原子,设计了首个不含金属的单原子催化剂,B/g-C3N4。理论计算表明,B/g-C3N4可以在极低的起始电位(0.20 V)下,通过酶促机理有效地将氮气还原为氨气。此外,硼的修饰可以显著增强g-C3N4的可见光吸收,因此有望实现太阳能驱动的固氮反应。此外,该催化剂也具有很大的合成前景以及极高的稳定性。

该工作的第一作者是东南大学物理学院博士生凌崇益,王金兰教授和昆士兰科技大学杜爱军教授为通讯作者。

以上工作受到国家杰出青年基金、国家重点研发计划、江苏省“333高层次人才培养工程、国家留学基金等项目资助。

论文链接为:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.8b07472

 

动态信息录入:蒋红燕    责任编辑:蒋红燕 
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